Olá, @Mateus1, bem vindo.
Olhei o conjunto de dados do Cadastro Ambiental Rural no portal dados.gov.br e vi que existe um recurso apontando para uma API, onde é possível consultar o CAR a partir do CPF ou CNPJ. Não cheguei a tentar usar essa API. Então, a não ser que você tenha obtido de algum outro lugar uma lista de CNPJs para usar na consulta à API, não vejo outra forma de associar CAR e CNPJ.
A base completa dos CNPJs está disponível como dados abertos. Porém, são milhões de CNPJs e consultar todos, além de demorar uma enormidade de tempo e gastar muitos recursos computacionais, provavelmente vai incorrer em alguma limitação de quantidade de uso da API do CAR – normalmente as APIs têm algum limite.
Outra possibilidade é fazer um pedido via Lei de Acesso à Informação (LAI), ou ver se alguém já pediu essa informação e consultar a resposta.